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福建農林大學黃彪教授課題組在納米纖維素仿生多功能水凝膠方面取得進展
發布:blast_k   時間:2019/11/26 14:56:56   閱讀:2275 
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生物質基仿生水凝膠材料在柔性電子器件領域受到廣泛的關注,高延展性、高柔韌性、自修復、導電和感覺性等是天然皮膚仿生材料的主要功能,然而構建同時兼具多功能生物質基仿生材料仍具挑戰性。納米纖維素(Cellulose Nanocrystals , CNC)作為纖維素基納米材料的代表,不但保留了天然纖維素的性質,同時賦予納米粒子以高強度、高結晶性、高比表面積、高抗張強度等特性,能夠明顯改善材料的光、電、磁等性能,在復合材料、精細化工、生物醫藥等領域具有廣闊的應用前景。植物多酚是植物體內的復雜酚類次生代謝物,其分子結構鮮明的特點是具有多元酚羥基結構,這種樹枝狀多酚結構使其可與聚合物形成氫鍵、離子鍵、疏水鍵等多種相互作用。此外,多元酚結構使其具有一系列獨特的化學性質,如清除自由基特性、消毒殺菌、還原性、與多種金屬離子及其化合物發生螯合反應等,使其被廣泛運用于高分子復合材料中。

最近福建農林大學黃彪教授課題組利用納米纖維素多羥基的性質,基于多重氫鍵作用以及單寧酸的自聚合反應,首先在納米纖維素表面均勻涂布一層單寧酸(Tannic Acid, TA),隨后利用單寧酸酚羥基與Ag+離子配位作用及其酚羥基的還原性,在納米纖維素表面原位生成和固定銀納米顆粒,得到類似“玉米棒”的功能性納米纖維素(Ag/TA@CNC),將Ag/TA@CNC分散到聚乙烯醇/硼砂體系中,成功構建了基于動態硼酸酯鍵的皮膚仿生多功能水凝膠(圖1)。該水凝膠實現了超拉伸性(>4000%)、高效(10min內自愈合效率達98.6%)和可重復的自愈性、順應性、導電等多功能的集合,可用于制備可靠的自修復應變傳感器,用于人體活動監測,還可以用于柔性電路修復與設計,電子皮膚和屏幕觸控筆等。Ag/TA@CNC同時也賦予該納米復合水凝膠優異的抗菌性和可重復的自粘性。與其他皮膚仿生材料相比,該納米纖維素仿生水凝膠實現了更多皮膚功能的仿生,可以滿足從柔性/可穿戴/可自愈電子設備到人造電子皮膚的多種應用需求,為設計性能優異的納米纖維素先進功能材料提供了新思路。


圖1.(a,b)TA和CNC的化學結構,(c-e)功能性納米纖維素(Ag/TA@CNC)合成示意圖。(f)PB-Ag/TA@CNC納米復合水凝膠的構建示意圖。(g)PB-Ag/TA@CNC水凝膠中動態硼酸酯鍵和氫鍵結合示意圖。(h)PB-Ag/TA@CNC水凝膠的微觀結構(Ag/TA@CNC=4.0 wt%)。(i)Ag/TA@CNC、PVA和硼砂之間的多種結合方式。


圖2.(a)PB-Ag/TA@CNC自愈合過程演示及其自愈合機理。(b)不同Ag/TA@CNC含量的PB-Ag/TA@CNC水凝膠的應力-應變曲線及其在愈合10 min后的應力-應變曲線。(c)PB-Ag/TA@CNC水凝膠的初始應力,自愈應力以及自愈合效率


圖3.(a)PB-Ag/TA@CNC水凝膠的導電性。(b)PB-Ag/TA@CNC水凝膠電阻隨應變的變化情況。(c)PB-Ag/TA@CNC水凝膠多次切斷-自愈合過程電流隨時間的變化情況。(d)PB-Ag/TA@CNC水凝膠用于串聯電路,并聯電路和串聯-并聯電路的設計。(e)PB-Ag/TA@CNC水凝膠用于單刀三擲開關電路設計。(f)PB-Ag/TA@CNC水凝膠用于多種預定圖案的電路設計。(g)基于PB-Ag/TA@CNC水凝膠的電子皮膚用于撥打智能手機號碼。(h)PB-Ag/TA@CNC水凝膠觸控筆用于電子屏幕的繪畫。


圖4. 基于PB-Ag/TA@CNC水凝膠的電容傳感器用于監測人體運動。(a)監測位置概述。(b)特定角度手指彎曲過程的電容信號。(c)手指不同彎曲角度過程的電容變化。(d)肘關節彎曲過程的電容信號。(e)肘部不同幅度擺動過程的電容信號。(f)手腕彎曲過程的電容信號。(g)英文字母書寫過程手腕的電容信號。(h)膝關節彎曲過程的電容信號。(i)不同角度膝關節彎曲過程的電容信號。(j)不同頻率行走過程膝關節的電容信號。(k)步行和跑步過程膝關節的電容信號。


圖5. PB-Ag/TA@CNC水凝膠電容傳感器在人體微小運動檢測的運用及其自愈性能分析。(a)面部表情變化過程產生的電容信號;(b)發音過程產生的電容信號;(c)不同呼吸頻率產生的電容信號。(d)基于PB-Ag/TA@CNC水凝膠自愈合電容傳感器的自修復過程演示。(e)在切段與自愈合過程中水凝膠電容傳感器的電容變化情況。(f)自修復后的電容傳感器用于手指周期性彎曲監測。

近期,該成果以Natural Skin-inspired Cellulose Versatile Biomimetic Hydrogels為題發表于《Journal of Materials Chemistry A》 (DOI: 10.1039/C9TA10502F),福建農林大學黃彪教授和盧貝麗副教授為論文的通訊作者,福建農林大學博士生林鳳采為論文的第一作者。該課題得到了國家自然科學基金面上項目(31770611、31370560)、福建省自然科學基金和福建農林大學優秀博士學位論文基金等項目的資助和支持。

論文鏈接:

Fengcai Lin, Zi Wang, Yanping Shen, Lirong Tang, Pinle Zhang, Yuefang Wang, Yandan Chen, Biao Huang, and Beili Lu. "Natural Skin-inspired Cellulose Versatile Biomimetic Hydrogels." Journal of Materials Chemistry A (2019)。

https://doi.org/10.1039/C9TA10502F

來源:高分子科技

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